Activitatea II.2 Simulari numerice
Un obiectiv distinct al proiectului a fost dezvoltarea de sisteme de modelare si simulare numerica a proceselor din descarcarea magnetron. Concret, in aceasta etapa a proiectului s-a avut in vedere elaborarea unor programe de simulare numerica pentru calculul coeficientilor de transport ai electronilor in descarcarea magnetron plan de genul celui realizat si prezentat in prima parte a acestui raport. Pentru modelarea numerica a descarcarii magnetron s-a folosit un cod de tip Particle-In-Cell Monte Carlo Collisions (PIC-MCC). Codul este scris pentru un sistem de coordonate cartezian. Axa x este paralela cu catodul (cunoscut şi sub numele de ţinta), axa z fiind perpendiculara pe catod. Campurile electric şi magnetic au componente doar in planul (x,z). Se considera ca parametrii plasmei nu variaza dupa axa y, motiv pentru care poate fi neglijata tratarea problemei dupa aceasta axa, rezultand un cod 2D (tratare spaţiala in doua dimensiuni). O astfel de configuraţie corespunde unei ţinte magnetron rectangulare, avand lungimea (orientata dupa axa y) mult mai mare decat laţimea (orientata dupa axa x). In cod poate fi urmarit atat comportamentul particulelor incarcate electric (electroni şi ioni pozitivi) precum şi distribuţiile spaţio-temporale ale parametrilor plasmei (potenţial electric, camp electric, densitatea particulelor incarcate cu sarcini electrice, energia particulelor, etc) in intregul domeniu de simulare. Atat electronii cat şi ionii sufera ciocniri cu atomii neutri.
S-a investigat transportul de electroni in descarcarea magnetron in regim pulsat (HiPIMS) estimand coeficientii de transport pentru electroni, si anume viteza de drift si coeficientul de difuzie. In literatura, de regula, coeficientii de transport sunt calculati pentru grupuri de electroni aflati in campuri magnetice si electrice stationare si omogene, reciproc perpendiculare [1,2]. Unele lucrari iau in calcul si un unghi oarecare intre cele doua campuri uniforme [3] si foarte putine dintre lucrari sunt dedicate evolutiilor temporale ale vitezelor de drift si a coeficientilor de difuzie [4]. Marea provocare in cazul HiPIMS este reprezentata de complexitatea configuratiei campurilor electrice si magnetice in timpul descarcarcarii, caracterizata de variabilitatea in timp, neomogenitate, gradienti mari, unghiuri variabile intre cele doua tipuri de campuri, etc. In aceste conditii, transportul de electroni este caracterizat de o puternica dependenta spatiala si de schimbari rapide in timp. In plus, plasmele HiPIMS sunt obtinute la presiuni relative joase (~0.5 Pa), ceea ce face mai potrivit a discuta transportul particulelor in descarcarea magnetron in termeni de viteza de drift in loc de mobilitati ale particulelor.
Trebuie subliniat si faptul ca descarcarile magnetron, si implicit domeniul de simulare, sunt limitate spatial, ceea ce impune conditii la limita si valori limite in ceea ce priveste timpul de zbor a particulelor incarcate electric. In consecinta, in studiul prezent consideram mai potrivit a utiliza expresia “nor de electroni” in loc de “grup de electroni”. S-au facut calcule pentru doua grupuri de electroni, electronii generati la suprafata catodului in urma bombardamentului cu ioni si electronii aparuti in volum de plasma in urma proceselor de ionizare.
1.Coeficientii de transport
Atat viteza de drift cat si coeficientul de difuzie se pot calcula pe toate cele trei coordonate ale spatiului. Acesti coeficienti pot fi obtinuti printr-o abordare microscopica urmarind coordonatele norului de particule in spatiul real tridimensional (3D) si calculand valorile medii [5]. Prin urmare, viteza de drift w poate fi obtinuta din ecuatia (1):
(1)
unde <r> este coordonata centrului de masa a norului de electroni. Proiectia de-a lungul unei axe este exprimata ca derivata in raport cu timpul a mediei acestei coordonate, sau prin proiectia vitezei de drift 3D pe axa de interes.
Coeficientul de difuzie D este un tensor dat de relatia (2):
(2)
Prin urmare, de exemplu, pe directia axei x, cei doi coeficienti de transport pot fi scrisi astfel:
(3)
(4)
Unde MSDxx este Media Patratului Pozitiei (Mean Square Displacement) particulei fata de centrul de masa a norului pe directia x. Aceste formule sunt valabile pentru diferite tipuri de particule, incarcate sau nu electric, miscandu-se in orice combinatie de camp electric si magnetic. Universalitatea lor ne permite studiul transportului in cazurile cu anizotropii puternice induse de complexitatea campurilor, ca in cazul plasmelor HiPIMS.
2.Simularea numerica
2.1.Simularea domeniului, parametrii de intrare si conditiile la limita
Au fost facute calcule pentru cazul unui catod plan rectangular, presupunand parametrii plasmei omogeni de-a lungul laturii mari a dreptunghiului (axa y). Sa mentionam ca prin aceasta ipoteza se neglijeaza efectele la margini si la colturi. Astfel, pentru calculul parametrilor plasmei (detaliat in sectiunea 3.2) problema poate fi redusa la doar doua dimensiuni, pe axa x luata de-a lungul latimii (paralel la suprafata catodului) si pe axa z, perpendicular pe suprafata catodului. Deoarece descarcarea are o/un axa/plan de simetrie care trece prin centrul catodului la x = 0, simularea s-a facut doar pentru o jumatate a catodului (ca in figura 2). Atat vectorul campului electric cat si a celui magnetic au componente doar in planul (x,z), cu componenta nula de-a lungul axei y. Oricum, sa amintim din nou, ca niciunul dintre ei, nici E si nici B nu sunt omogene in descarcarea magnetron. Campul magnetic este produs de doi magneti permanenti plasati in spatele tintei. Pe directia x , un magnet se intinde din centru pana la x = 6.25 mm, in timp ce al doilea magnet se intinde de la x = 12 la x = 15 mm. Prin urmare, B este caracterizat de gradienti puternici atat pe directia x cat si pe z si prezinta o curbura importanta care este caracterizata de o regiune foarte ingusta unde B este mai mult paralel cu tinta, cunoscuta sub denumirea de “race-track”. In simularea de fata race-track-ul corespunde lui x = 9.4mm, asa cum se poate vedea din configuratia campului magnetic aratata in figura 2 impreuna cu domeniul de simulare. Dimensiunile domeniului se simulare sunt: Xmax = 20 mm si Zmax = 25.55 mm. Datorita gradientilor mari ai intensitatii campului magnetic, lungimea vectorilor reprezentati in figura 2 este proportionala cu lnB. Variatia componentei campului magnetic paralele cu tinta (B||) de-a lungul axei z la x = 9.4 mm (deasupra race-track-ului) este aratata in figura 4. La suprafata catodului B|| este in jur de 78 mT in timp ce la z = 10 mm este de doar 6 mT. In timpul simularii harta campului magnetic este stationara (cazul magnetostatic) si este fixat ca un parametru de intrare.
Figura 2. Domeniul de simulare 2D (x,z) si configuratia campului magnetic.
In ceea ce priveste campul electric, in HiPIMS, acesta este nestationar in mod intrinsec, spre deosebire de descarcarile magnetron in regim DC. Pulsul de tensiune este aplicat catodului in timp ce anodul este legat la impamantare. Forma tipica a pulsului de tensiune simulat se poate vedea in figura 3, acesta corespunde unui puls de tensiune foarte scurt (2 μs) generat de o sursa de tensiune cu pre-ionizare [6]. Rolul pre-ionizarii este acela de a asigura o crestere foarte rapida a curentului in descarcare [7,8].
Figura 3. Pulsul de tensine simulat. Momentele “L” si “H” corespund nivelului „low” respectiv „high” de tensiune (sau densitate a plasmei) in timpul pulsului.
Pe axa x, la x = 0, conditia de simetrie este utilizata atat pentru potentialul electric (Ex = 0) cat si pentru particule (reflexie). La limita opusa (x = Xmax), potentialul electric respecta conditia de stare stationara si toate particulele care ajung la aceasta limita in partea dreapta ies din domeniul de simulare si contribuie la curentul electric prin anod.
2.2.Abordarea numerica
Modelul foloseste doua coduri numerice: (i) codul 2D (x, z) PIC-MCC (Particle-In-Cell Monte Carlo Collision) pentru a genera evolutia in timp a hartilor 2D a parametrilor plasmei (cum ar fi densitatile de electroni si ioni, potentialul plasmei, campul electric, etc.) in descarcarea magnetron si (ii) codul 3D MC pentru calculul coeficientilor de transport. Codul PIC-MCC are la baza o versiune mai veche folosita pentru a simula descarcarile magnetron RF [9]. A fost adaptat pentru HiPIMS si rezultatele detaliate obtinute cu acest cod sunt prezentate in ref. [10]. Campul electric obtinut din simularea PIC-MCC a fost utilizat ulterior de codul MC ca parametru de intrare impreuna cu harta inductiei campului magnetic. De aceea, aceasta tehnica este cunocuta sub denumirea de „a posteriori Monte Carlo simulation”. Aceeasi tehnica a fost deja folosita pentru a explica formarea si evolutia structurilor de plasma densa ce se deplaseaza in directei azimutala in reactoarele magnetron, asa numitele “spite”(“spokes”) [11].
In simularea MC, pentru a calcula coeficientii de transport pentru electroni, au fost lansate grupuri de 105 electroni test la pozitii specifice (x, z) in domeniul de simulare, fiecare grup supunandu-se functiei de distributie Maxwell, la o temperatura caracteristica. Toti electronii dintr-un grup au fost introdusi in domeniul de simulare prin acelasi punct (x, z). Traiectoriile electronilor au fost calculate pentru 100 ns in campul electric calculat cu PIC-MCC si campul magnetic impus. Acest interval de timp este destul de scurt in raport cu platoul HiPIMS (1 μs – figura 3) astfel incat parametrii plasmei pot fi considerati cvasi – stationari in timpul calculelor MC, dar suficient de lung pentru a obtine valori de satisfacatoare ale coeficientilor de transport.
De- a lungul traiectoriei lor, fiecare electron poate interactiona independent cu atomii neutri ai gazului, fie elastic, fie inelastic, producand excitari (o ciocnire de excitare fiind caracterizata de sectiunea eficace totala de excitare) sau ionizari. Valorile numerice ale sectiunilor eficace de ciocnire pentru interactiunile mentionate mai sus au fost luate din [11]. Agitatia termica a neutrilor a fost neglijata. Numarul electronilor test a fost ales astfel incat prezenta lor in descarcare sa nu afecteze patura de sarcina spatiala si, prin urmare, campul electric al descarcarii. Fiecare rezultat este caracteristic unui moment bine precizat pe perioada pulsului (punctele “L” si “H” din figura 3), reprezentand nivelul jos al tensiunii DC ce corespunde pre-ionizarii (L) si platoul de tensiune inalta corespunzator pulsului HiPIMS (H). Pentru a verifica acuratetea rezultatelor s-au facut mai multe calcule cu grupuri de 106 electroni test iar traiectoriile lor au fost urmarite timp de 1 µs (in regiunea de pre-ionizare a pulsului, t < 0 µs in figura 3, unde este generata o plasma stationara la o cadere de tensiune pe catod de – 300 V). Rezultatele obtinute raman neschimbate. S-au facut calcule pentru puncte diferite de introducere a electronilor in domeniul de simulare, astfel incat dependentele spatiale ale coeficientilor de transport ai electronilor au putut fi obtinute pentru doua momente specifice, L si H.
In acest studiu au fost investigate doua populatii de electroni: electronii de suprafata si electronii de volum. Prima categorie reprezinta electronii secundari eliberati la suprafata catodului (tintei) prin bombardament ionic. Grupuri de electroni test au fost eliberati la z = 0 si diferite coordonate x, cu energia medie de 1eV. Alegerea acestor electroni a fost motivata de rolul important pe care il au in mentinerea descarcarii, majoritatea fiind accelerati de-a lungul caderii catodice devenind astfel principala sursa de ionizare. A doua categorie este reprezentativa pentru electronii de volum ai plasmei eliberati deasupra race-track – ului (x = 9.4 mm), la diferite coordonate z fata de tinta. Energia lor medie de-a lungul axei z a fost evaluata din simularile PIC-MCC. Studiul acestor electroni este important pentru a intelege scaparea electronilor din plasmele de densitate mare confinate de o capcana magnetica, mai ales in regiunea unde E^B.
Trebuie subliniat si faptul ca principala diferenta intre tehnica Monte Carlo obisnuita si cea utilizata aici – a posteriori MC – consta in cunoasterea parametrilor de intrare auto-determinati, de catre programul PIC-MCC. Astfel este posibil sa beneficiem de avantajul puternicei tehnici MC depasind limitarea ei intrinseca, prin determinarea a priori a campurilor de interactiune. Prin urmare, este posibil sa se asigure o statistica buna (cu 105 particule test) intr-un timp de calcul rezonabil (doar 15 minute cu un procesor Pentium 4 obisnuit).
3.Rezultatele simularii coeficientilor de transport de electroni
Calculele au fost facute pentru o descarcare HiPIMS in atmosfera de argon la 0.67 Pa. Inaintea inceperii pulsului (t = 0 µs) s-a aplicat o tensiune de -300 V pentru a simula asa-numita faza de pre-ionizare. Sarcina spatiala obtinuta atinge starea stationara corepunzatoare unei descarcari magnetron DC slabe. Odata cu aplicarea pulsului, tensiunea creste liniar pana la – 600 V in 1 μs, ramane constanta pentru 1 μs (faza platoului) si descreste la zero pe parcursul urmatoarelor 5 μs (figura 3). Pentru a ilustra caracteristicile celor doua tipuri de plasme, DC respectiv HiPIMS, au fost alese doua momente reprezentative din timpul pulsului, L (la 75 ns de la inceputul pulsului) cand Vcatod = – 322 V si H (la 1.5 μs de la inceputul pulsului), faza platoului, cand Vcatod = – 600 V.
Pentru a ilustra metoda de calcul a coeficientilor de transport pentru electroni, in figura 4 este data evolutia temporala pe directiile x si z a centrului de masa a norului de electroni secundari eliberati de catod la x = 8 mm fata de axa descarcarii, la momentul H (1.5 μs) in timpul fazei statinoare a pulsului, cu – 600 V aplicat pe catod. Panta ambelor grafice din figura 4 este egala cu viteza de drift a norului de electroni pe directia corespunzatoare.
Figura 4. Evolutia temporala a coordonatelor centrului de masa a unui grup de electroni secundari eliberati de catod la x = 8 mm fata de axa descarcarii, dupa 1,5 μs (punctul H – figura 3) de la inceputul pulsului (Vcatod = – 600 V). A se observa valoarea componentei vitezei de drift paralela cu suprafata tintei spre axa reactorului (wx < 0).
Datorita configuratiei capcanei magnetice (figura 2), centrul de masa al norului electronic eliberat foarte aproape de race-track manifesta oscilatii importante in spatiu (a se vedea figura 4) in primele 20 – 30 ns dupa eliberarea electronilor (t = 0 s). Ceea ce corespunde cu “forma cicloidala” a traiectoriei electronilor in capcanele magnetron [11]. Miscarea de drift paralela cu suprafata catodului (directia axei x) este foarte slaba (wx ~ 0.68 km/s) si orientata spre axa descarcarii, in timp ce pe directia perpendiculara pe catod norul electronic prezinta o miscare de drift, indepartandu-se de tinta cu o viteza semnificativ mai mare (wz ~ 2.87 km/s).
Evolutia temporala a jumatatii mediei patratului pozitiei unei particule fata de centrul de masa al aceluiasi nor electronic (½MSD) pentru cele doua directii (x and z) este aratata in figura 5. In ambele cazuri (figura 5a si 5b), norul electronic este caracterizat de o difuzie rapida imediat dupa eliberarea electronilor (t = 0 s). Acest regim este o faza tranzitorie care dureaza 10 – 20 ns si este cauzata de o miscare fara ciocniri ale electronilor (intervalul de timp este mai mic sau de acelasi ordin de marime cu timpul mediu de ciocnire al electronilor). De asemenea corespunde in timp cu perioada oscilatiilor mari a centrului de masa, al norului de electroni, observate in figura 4. Dupa acest regim, prezenta coliziunilor combinate cu traiectoriile complexe ale electronilor in configuratia 2D de camp electric E si magnetic B asigura difuzia in cel de-al doilea regim. Coeficientul de difuzie al norului electronic scade pana la o valoare care ramane constanta pentru o perioada de timp mai lunga (zeci de ns). In plus, miscarea centrului de masa al norului electronic tinde catre o traiectorie rectilinie (figura 4). Coeficientul de difuzie al celui de-al doilea regim a fost luat in considerare si discutat mai departe in aceasta simulare. Componentele sale, Dxx and Dzz, obtinute din figura 5 pe cele doua directii (paralela cu suprafata catodului – x, respectiv perpendiculara pe catod – z) au valori comparabile, valoarea pe directia z fiind un pic mai mare.
Figura 5. Evolutia temporala a ½MSD pe directia x (a) si directia z (b) pentru acelasi grup de electroni secundari test analizati in figura 4 (regim HiPIMS).
Pentru electronii eliberati dintr-o regiune a race-track-ului mai mare (6 < x <12 mm), viteza de drift si coeficientul de difuzie pe directia perpendiculara pe catod sunt date in figura 6 pentru cele doua momente ale pulsului: L (75 ns) si H (1.5 μs). Ambii parametri de transport, viteza de drift si coeficientul de difuzie, au valori minime in centrul race-track-ului (x ~ 9.4 mm, unde liniile campului magnetic sunt aproape paralele cu suprafata catodului) si cresc spre margini. In afara regiunii race-track – ului, ambii coeficienti de transport cresc puternic, cu cel putin doua ordine de marime, deoarece campul magnetic devine aproape paralel cu cel electric in patura de sarcina spatiala (ambele perpendiculare pe tinta) si de aceea capcana magnetica devine ineficienta.
Viteza de drift nu variaza prea mult intre cele doua momente ale pulsului (figura 6a), deoarece capcana campului magnetic diminueaza puternic influenta variatiei campului electric pe perioada pulsului asupra miscarii de drift a electronilor pe directia perpendiculara pe tinta. Din contra, coeficientul de difuzie creste de 2 pana la 4 ori in timpul fazei stationare a descarcarii HiPIMS in raport cu inceputul pulsului (figura 6b). Astfel, in regim HiPIMS, difuzia elecronilor secundari eliberati de tinta este amplificata pe directia perpendiculara pe tinta.
Figura 6. Viteza de drift wz (a) si coeficientul de difuzie Dzz (b) pe directia z in functie de pozitia de eliberare a grupului de electroni secundari, pentru cele doua momente de pe parcursul pulsului, L (75 ns) si H (1.5 μs).
Coeficientii de transport obtinuti pentru electronii de volum sunt reprezentati grafic in figurile 7 si 8 in functie de locul unde au fost eliberati pe directia z fata de tinta. Coordonata pe directia x a fost aceeasi pentru toate calculele (x = 9.4 mm, centrul race-track – ului) . Temperatura fiecarui grup de electroni test, evaluata din simularile PIC-MCC, este de asemenea reprezentata in figura 7. Se oabserva ca in apropierea tintei (z < 2 mm), imediat dupa caderea catodica, unde densitatea particulelor incarcate electric are valoare maxima, coeficientii de transport au valori minime. Valorile maxime sunt atinse la aproximativ 9 mm fata de tinta la inceputul pulsului (punctul L in figura 3) si se apropie de tinta ( ~7 mm) in HiPIMS ( punctul H in figura 3). Aceste puncte din spatiu corespund foarte bine cu regiunile de la care densitatea particuleleor incarcate incepe sa scada, de exemplu tranzitiile intre IR si DR. Deci, rezultatele obtinute asupra transportului de electroni prin simulari MC a posteriori sunt strans corelate cu rezultatele PIC-MCC si, mai mult, justifica distributia axiala a particulelor incarcate electric in timpul descarcarii. Viteza de drift wz, reprezentata grafic in figura 7, are acelasi ordin de marime cu “viteza deplasarii varfului densitatii de electroni de-a lungul axei descarcarii” [11] evaluata din masuratori cu sonda Langmuir in regiunea de substrat (z > 5 cm). Deci, la aceeasi presiune a gazului, viteza de drift masurata a fost de aproximativ 1 km/s, valoare care poate fi usor obtinuta extrapoland viteza de drift calculata pentru distante z > 12 mm.
Figura 7. Viteza de drift wz pe directia z in functie de pozitia de eliberare a grupului de electroni de volum, pentru doua momente ale pulsului L (75 ns) si H (1.5 μs). Simbolurile rosii arata temperaturile grupurilor de electroni.
Figura 8. Coeficientii de difuzie Dxx pe directia x (simbolurile goale) si respectiv Dzz pe directia z (simbolurile pline) in functie de pozitia de eliberare a grupului de electroni de volum, pentru cele doua momente din timpul pulsului L (75 ns) si H (1.5 μs).
Pentru toate grupurile de electroni test folositi in acest studiu viteza de drift wx paralela cu suprafata catodului (nu este reprezentata aici) este mai mica ori mult mai mica decat viteza de drift axiala wz. Cat despre coeficientul de difuzie reprezentat in figura 8, in apropierea tintei (z < 4 mm), difuzia pe directie paralela cu suprafata catodului (paralela cu liniile campului magnetic deasupra race-track – ului) este mai rapida decat cea dupa directie axiala (perpendicular pe liniile campului magnetic deasupra race-track – ului). Cu cat ne indepartam de catod situatia se inverseaza. Aparent, acest rezultat contrazice teoria clasica a difuziei in plasmele magnetizate [5] care indica o difuzie mai rapida de-a lungul liniilor campului magnetic. In realitate, nu este nici o contradictie de vreme ce pentru transportul de electroni din simularile noastre se ia in calcul curbura liniilor campului magnetic si efectele de oglinda magnetica de la suprafata catodului. Deci, structura complexa a capcanei magnetice face ca transportul de electroni in zona de difuzie (ID) sa fie mai mare pe directia perpendiculara decat pe cea paralela la suprafata tintei. Aceste rezultate dovedesc inca o data ca transportul de electroni in descarcarile magnetron ar trebui studiate in intreg volumul descarcarii sau cel putin in capcana magnetica. Combinand rezultatele prezentate in figurile 6a si 8, se oserva clar ca capcana magnetica este eficienta exact pe pozitia race-track – ului, dar norul este imprastiat si acopera aproape tot IR-ul. Deci, fenomenele colective joaca un rol foarte important in controlul difuziei, in timp ce miscarea de translatie (drift – ul) nu prezinta diferente semnificative (figura 6a).
Datorita limitarilor spatiale ale domeniului de simulare, metoda MC a posteriori nu poate fi aplicata pentru grupurile de electroni eliberati in afara capcanei magnetice, particulele fiind pierdute foarte repede la granite. De aceea rezultatele prezentate in figurile 7 si 8 sunt obtinute pentru distante fata de tinta mai mici de ~12 mm.
Rezultatele experimentale au fost prezentate la „31st International Conference on Phenomena in Ionized Gases, 14-19 Iulie 2013, Granada, Spania” si aceeptate spre publicare in [10,12].